Dagen centrala delar i Södra och Norra Vallgrund utgjorde för ca 1000 år sedan en ca 3 km lång och 2 km bred holme, som var bevuxen med barrskog. Det är på denna ås, som man hittar en stor del av den gamla bosättningen.

Ett hästskoformigt bronsspänne daterat till 900-talet har hittats i Södra Vallgrund, vilket kan ha ägts av den tidigaste bosättningen. Man tror alltså att bofast befolkning kan ha funnits här vid denna tid. En sägen berättar att en landsförvisad skotsk greve slog sig ner på "Ströms backe" efter att ha levt sjörövarliv på Gotland. Ströms backe i Södra Vallgrund tros vara de äldsta boplatsen i Vallgrund. Den första bebyggelsen i Norra Vallgrund skall ha varit på Mannas hemman i södra delen av byn. Av namn på olika platser kan man dra slutsatsen att Vallgrund har haft fast bosättning ganska länge, t.ex. "Holmen" i Norra Vallgrund var kringfluten senast på 1200-talet.

Namnet Vallgrund förekommer första gången i skrift år 1407 då Larsens Hemingxson i Wallegrwndom sålde sitt hemman Nårnäs till Josse Lax. År 1443 omnäns även nämndemannen Matts Thomas från Vallgrund vid tinget i Vörå.
Namnet Vallgrund kommer från ordet "valla", som var en plats att torka fiskeredskap på och "grund" i betydelsen en liten holme. I centrum av Norra Vallgrund finns en plats som kallas Vallan och man tror att byns viktigaste hamnplats fanns här på 1400-1500-talen. Namnet "Vallan" återkommer idag på byns restaurang.
Av rättegångsprotokoll kan man se att Vallgrundborna tidigt har hävdat sin rätt till Vallgrundlandet och angränsande öar. Deras rätt till dessa områden verkar inte har blivit ifrågasatt i någon stor utsträckning. Däremot har många fastlandsbyar åberopat gammal hävd och i ting stadsfäst ägorätt till öar norr och väster om Vallgrund. Tvister om fiskeläger, värkfiske och fårbete förekom oavbrutet i flera århundraden.

Den viktigaste näringsgrenen för Vallgurndborna har tidigare varit fisket. Tillgången på fisk och säl gjorde att folk kom till skärgården och bosatte sig här. Ännu i början på 1900-talet var fisket en huvudnäring, trots en stor nyodlingsverksamhet.

Vid storskiftet på 1770-talet delades Vallgrund by officiellt i Vallgrund Norrby och Vallgrund Söderby. Åkrar och ängar skiftades. Man ansåg att det var både dyrt och onödigt att skifta skogen. Skogen användes därför fritt, vilket ledde till att den blev helt skövlad på lättillgängliga platser. Det dröjde till år 1825 innan man drog rågång mellan Norra och Södra Vallgrunds skogsmarker. Längs rån byggdes en hög gärdesgård. Vallgrundskogarna avskiljdes även med långa gärdesgårdar från fastlandsbyarnas marker i Söderuddens skärgård. Byggandet och underhållandet av gärdesgårdarna ledde till många tvister, men betet användes samfällt i båda byarna ännu på 1960-talet.

Säljakten
Säljakten har tidigare varit en viktig näringgren för skärgårdsbefolkningen. Säljaktsresorna krävde mycket förberedelser och engagerade många i byn. 
Fångsten blev ibland minimal, men äventyrslusten gjorde att männen ändå gav sig ut på "langfäälan" på vårvintern. Den traditionella säljakten med fälbåt har upphört. Sista "langfäälsresan" från Vallgrund gjordes år 1969.
Männen som gav sig ut på säljakt skulle ha en s.k. fälbytta med sig. I fälbyttan förvarades smör, bröd, ost, kött, socker, skorpor, kniv, sked, gaffel och en kopp. De äldsta fälbyttor som finns bevarade är från 1800-talets början. Säljägaren bodde i fälbåten, som var övertäckt med segelduk.
Gråsälen fredades år 1982 och antalet sälar har ökat sedan dess. Ett begränsat antal jaktlicenser har dock utfärdats under de senaste åren.